Santosh Patel (Adil Hussain), der früher ein großes Hotel in Madras führte, besitzt nun einen Zoo in Pondicherry, der früheren Hauptstadt Französisch-Indiens. Er und seine Ehefrau Gita (Tabu) haben zwei Söhne: Ravi (Ayaan Khan / Mohd Abbas Khaleeli / Vibish Sivakumar) und dessen zwei Jahre jüngeren Bruder Piscine Molitor (Gautam Belur / Ayush Tandon / Suraj Sharma). Der Name des Jüngeren bedeutet im Französischen Schwimmbad, aber in der Schule wird aus der Abkürzung Pi der Spitzname Pisser. Als Pi zum Gymnasium wechselt, erklärt er seinen neuen Mitschülern, er heiße wie die Kreiszahl und schreibt aus dem Kopf hunderte von Nachkommastellen der Zahl Pi an die Tafel.

Obwohl sein Vater nur an die Naturwissenschaften glaubt, wendet Pi sich zunächst dem Hinduismus, dann aber auch dem Christentum und dem Islam zu. Jede der Religionen stellt für ihn eine andere Facette des Unbegreiflichen dar.

Im Zoo gibt es einen bengalischen Tiger. Dass er Richard Parker heißt, ist die Folge eines Irrtums in den Papieren, denn der frühere Besitzer nannte den Tiger Thirsty, aber bei der Umschreibung verwechselte jemand den Namen des Menschen und des Tieres. Pi, der von dem prächtigen Tiger fasziniert ist, streckt ihm eines Tages durch die Käfigstäbe ein Stück Fleisch entgegen. Im letzten Augenblick reißt Santosh Patel seinen Sohn zurück. Danach muss Pi dabei zusehen, wie Richard Parker eine Ziege zerfleischt. Auf diese Weise demonstriert der Vater ihm, dass das wilde Tier niemals sein Freund sein kann. Es hätte ihm den Arm abgerissen.

Im Alter von 17 Jahren verliebt Pi sich in ein Mädchen namens Anandi (Shravanthi Sainath), aber bald darauf müssen die beiden Abschied nehmen, denn Santosh Patel beabsichtigt, mit der Familie nach Kanada auszuwandern. Die Einnahmen genügen nicht, um den Zoo weiterzuführen. Santosh Patel will die Menagerie deshalb in Kanada verkaufen und mit dem Erlös ein neues Leben anfangen.

Der japanische Frachter „Tsimtsum“ soll die Familie und die Tiere in die neue Heimat bringen. Aber bei einem Unwetter auf dem Pazifik sinkt das Schiff. Pi, der seine Eltern und seinen Bruder retten will, wird von der Besatzung in ein Rettungsboot gezerrt, das gleich darauf aus der Verankerung reißt. Ein Zebra springt vom Schiff in das Boot und bricht sich dabei die Hinterbeine. Später retten sich auch noch eine Tüpfelhyäne, ein Orang-Utan-Weibchen und Richard Parker in das Boot. Der verstörte Tiger verkriecht sich zunächst unter einer Plane. Um aus der Reichweite der gefährlichen Tiere zu gelangen, bastelt Pi für sich ein winziges Floß und befestigt es mit einer mehrere Meter langen Leine am Boot.

Auf dem Boot tötet die Hyäne das Zebra und den Orang-Utan, wird aber schließlich vom Tiger gerissen.

In einem Stauraum des Rettungsbootes findet Pi Wasser und Zwieback, aber der Tiger hat bald alle Kadaver aufgefressen, und die Ratte, die Pi ihm zuwirft, sättigt das Tier auch nicht. Pi versorgt den Tiger mit Wasser und angelt Fische für ihn. Weil er sich deutlich an die Demonstration seines Vaters mit der Ziege erinnert, vermeidet er es, dem wilden Tier zu nah zu kommen. Aber er beginnt auch damit, es zu dressieren. Als das Floß mitsamt den Resten des Proviants von einem Wal zertrümmert und bei einem Sturm schließlich abgerissen wird, behauptet Pi sich in einer Hälfte des Rettungsbootes gegenüber dem Tiger.

Nach einigen Wochen sind Mensch und Tier erschöpft. Pi bettet den Kopf des Tigers auf seinen Schoß und streichelt ihn.

Sie stranden an einer kleinen, nur von Millionen Erdmännchen bevölkerten Insel. Der Boden besteht aus essbaren Algen, und Pi badet in einem Süßwassertümpel. Während Richard Parker die Nächte auf dem Boot verbringt, bastelt Pi sich zum Schlafen eine Hängematte zwischen den Bäumen. Nach einigen erholsamen Tagen findet Pi in einer Pflanze einen menschlichen Backenzahn und begreift, dass er die Insel verlassen muss, denn nachts fressen die tagsüber harmlosen Pflanzen Fleisch und das Wasser der Tümpel verwandelt sich in Säure.

Nach 227 Tagen erreichen die Schiffbrüchigen die mexikanische Küste. Ohne sich noch einmal umzudrehen, verschwindet der Tiger im Dschungel. Es schmerzt Pi, dass er sich von dem Tier ebenso wenig verabschieden konnte wie von seinem Vater. Dorfbewohner finden Pi und bringen ihn ins Krankenhaus.

Dort besuchen ihn zwei Mitarbeiter (James Saito, Jun Naito) des japanischen Unternehmens, bei dem der Frachter „Tsimtsum“ versichert war und befragen den einzigen Überlebenden des Unglücks. Pi erzählt ihnen von seinen Erlebnissen mit dem Tiger, aber die beiden Herren meinen, die fantastische Geschichte könnten sie nicht in ihren Bericht aufnehmen, damit würden sie sich lächerlich machen.

Daraufhin erzählt Pi ihnen, seine Mutter, der französische Schiffskoch (Gérard Depardieu) und ein buddhistischer Seemann mit gebrochenem Bein (Bo-Chieh Wang) hätten es ebenfalls auf das Rettungsboot geschafft. Der Schiffskoch amputierte dem Seemann das verletzte Bein, aber der Buddhist starb trotzdem. Daraufhin aß der Koch Teile des Fleisches [Kannibalismus] und verwendete andere als Köder für Fische. Als Gita Patel dagegen protestierte, erschlug der Koch auch sie, wurde jedoch gleich darauf von Pi getötet.

Den beiden Japanern fällt auf, dass Pi in der zweiten Geschichte nur die Tiere gegen Menschen ausgetauscht hat: Der verletzte Seemann, die Mutter, der Koch und Pi entsprechen dem Zebra, dem Orang-Utan, dem Koch und dem Tiger.

Jahre später wird Pi (jetzt: Irrfan Khan), der inzwischen in Montreal lebt, verheiratet ist und zwei Kinder hat, von einem kanadischen Schriftsteller (Rafe Spall) besucht, der in Indien einen Geschäftsmann kennenlernte, der mit Santosh Patel befreundet war und seinem Gesprächspartner riet, sich Pis Geschichte anzuhören und daraus einen Roman zu machen. Nachdem Pi seinem Besucher beide Versionen erzählt hat, fragt er ihn, welche ihm besser gefalle. Die Geschichte mit dem Tiger sei die bessere, meint der Schriftsteller. „Und genau so ist es auch mit Gott“, erwidert Pi.

Er lässt den Besucher in dem Bericht für das Versicherungsunternehmen blättern. Darin steht, Pi habe 227 Tage mit einem Tiger zusammen auf dem Rettungsboot überlebt. Selbst die beiden Angestellten wählten bei ihrer Berichterstattung am Ende nicht die realistische, sondern die fantastische Geschichte.